金属的氧化分散看似是个简单的化学过程,实则暗藏玄机。主流观点普遍认为,金属先被氧化,然后在载体表面分散,最后通过还原处理变回金属状态来催化反应进行。
利用环境扫描电镜和近常压光发射电子显微镜等原位成像研究和近常压X射线光电子能谱等原位谱学分析,研究人员发现,氧气气氛下,微米尺度的银纳米线可以分散成为亚纳米的银原子团簇结构,该结构在400℃氧气诱导分散过程中仍保持金属态,而氧化银团簇的形成仅发生在降温过程中。密度泛函理论计算证实,金属银团簇表面的氧化学吸附是诱导并稳定其高分散状态的关键。这一结果与以往基于非原位实验的结果大相径庭。
该机制为金属态高分散催化剂的反应稳定性提供了实验和理论依据,并可能对钯、金等氧化物生成焓较小的金属催化剂具有普适性意义。